2010年3月31日,首次出演的电视剧《审查官公主》在SBS电视台首播,这天也成为他以演员身份正式出道的日子。9月,出演《
秘密花园》中狷介冷傲的音乐人韩泰善一角。
2011年9月,出演MBC情形笑剧《highkick3短腿的还击》。
2012年6月,担负SBS音乐节目《人气歌谣》的牢固MC。12月,出演校园系列剧《黉舍2013》,饰演看似冷酷却怀抱惭愧之心的主人公高南舜,凭仗该角色获得KBS演技大赏最好新人赏。
2013年,李钟硕首次担纲男主角,同伴李宝英在SBS年度出格企划剧《闻声你的声音》中,饰演能够闻声人心声的超能力少年
朴修夏。编剧朴惠莲在见过李钟硕以后,当即就确定了他是男主角的人选。《闻声你的声音》开播以后最高收视率达到26.2%,最高收视率和均匀收视率皆成为韩国水木剧在2013年度播放的收视冠军。李钟硕亦凭此剧获得韩国文明演艺大赏最优异男演员赏,韩国电视剧大赏优异男演员赏等多个奖项,并于次年获得第50届百想艺术大赏最好男演员提名。
2013年9月,出演由宋康昊、李政宰、金惠秀、政]主演的古装电影《
观相》,李钟硕在片中饰演有着远大理想的悲恋人物金进珩,与宋康昊演出父子情,影片终极票房达到913万人次,2013年位列韩国影史票房第十位。10月31日,主演的韩国首部泅水题材电影《NoBreathing》在韩国上映。
2014年1月22日,主演的电影《
热血青春》在韩国上映,该片获邀加入在北京和上海进行的2014韩国电影展。5月,主演医学谍战剧《Doctor异村夫》,饰演拥有天才医术能力的脱北大夫朴勋,该剧播出后获得同时段收视冠军,后位列2014年韩国月火档年度亚军,李钟硕凭仗该剧获得韩国文明演艺大赏韩流明星赏。
2014年9月,与朴信惠同伴主演记者题材职业恋爱剧《
匹诺曹》,饰演男主角崔达布/奇河明,该剧播出后在韩国位居同时段收视冠军,并以28万美元每集的价钱向中国视频网站出售版权,在该平台总计超过10亿的播放量也让《匹诺曹》成为第三部在中国首轮播出即获得10亿以上播放量的韩国电视剧,而李钟硕主演的4部电视剧在优酷土豆的点击量达25亿次。12月,李钟硕凭仗《匹诺曹》获得第27届画梅奖最好男演员,并在岁终获得SBS演技大赏出格奖等三个奖项。
2015年2月23日,李钟硕获得英语圈韩流网站Soopmi评选的第10届SoompiAwards2014最好男演员,该
奖项由酷爱韩流的139个国度的2300万余名粉丝配合投票介入。
2015年2月,李钟硕开启亚洲粉丝巡回见面会,在广州最高票价和最低票价的门票全数在30秒内售罄,在台湾3000张门票也被瞬间卖光。3月28日在上海举办时,通过爱奇艺官网直播的该场流动吸引了80万人在线收看,并登上新浪微博及时热搜榜首位。同年3月,《福布斯韩国》发布了“2014年韩国名人榜TOP40”,李钟硕位列韩国福布斯名人榜第十二位,演员部分排名第四。5月,获得第51届百想艺术大赏电视类最才子气男演奖。8月,李钟硕遭到杜莎夫人蜡像馆的蜡像建造邀请,小我蜡像将于2016年上半年入驻香港杜莎夫人蜡像馆,成为馆内的第四位韩国明星。10月10日,凭仗《匹诺曹》获得第8届韩国电视剧大赏最优异男演员奖。10月29日,获得韩国公共文明艺术奖国务总理表彰奖。